M6米乐官网登录环境学院铁环境化学与污染控制研究团队在自然科学综合

　　硝酸盐广泛分布于工业废水、纺织废水、受污染的地下水等，其大量排放严重威胁自然氮循环和人类生命安全。硝酸盐具有高稳定性、高溶解度、较差的吸附能力，导致其深度去除非常困难。当前工业上生物化学脱氮工艺存在效率低、条件苛刻、产生大量污泥等缺点。为了实现硝氮废水的深度处理，研究人员致力于将硝氮转化为氨氮，进一步结合生化方法实现总氮(NH4+-N和NO3−-N)的深度去除。电化学技术可以选择性实现硝氮转化为氨氮，为硝氮废水处理提供了一种绿色、高效的手段。最近，电化学技术与传统生化脱氮技术结合形成的电化学-厌氧氨氧化(electrochemical-anammox)工艺能实现总氮的深度去除，成为目前最有潜力的硝氮废水处理技术之一。因此，本文将重点关注电化学选择性转化硝氮为氨氮的过程(nitrate reduction reaction，NO3−RR)，为电化学技术在脱氮领域的应用奠定理论基础。

　　电化学还原硝氮到氨氮涉及八个电子(NO3−+ 9H++ 8e−→NH3+ 3H2O)的转移，并伴随着产生*NO2、*N、*NO、*NOH、*NH2等多种含氮中间体。在反应过程中，多种含氮中间体的相互转化，导致NO还原产物的多样性。在大多数情况下，NO电还原的产物主要包括N2和NH3。同时，该过程伴随着发生竞争性析氢反应。NO3−还原过程中N2和H2的形成会消耗大量的电子，大幅度降低NO3−-to-NH3的法拉第效率。理论上而言，电极表面与含氮中间体的相互作用决定了催化反应路径，进一步影响NO3−还原的最终产物。因此，发展高活性和高选择性电极是提高NO3−-to-NH3选择性转化的关键。

　　近年来，铜基材料因其优异的催化性能、丰富的储量和低廉的价格在电化学硝氮还原中表现出极大的潜力。然而，Cu在催化NO3−-to-NH3转化中仍然存在以下问题：（1） 在高电流密度下，NH3法拉第效率较低；（2）NO2−中间体在Cu表面的吸附能太强，阻碍了NO3−向NH3的逐步转化。考虑到这些问题与Cu的电子结构息息相关，有望通过调控Cu的d带中心加以改善，在本文中，我们总结了优化Cu催化剂电子结构，从而调控反应物种的吸脱附行为，最终改善其NO3−-to-NH3催化活性的一些策略。该工作可为硝酸盐电化学高效转化提供新思路。

　　上海交通大学环境科学与工程学院铁环境化学与污染控制研究团队，长期致力于铁环境化学与污染控制技术、环境多界面转化过程、绿好型环境修复材料、光电化学污染物定向转化等方面的研究。主持国家重点研发计划、国家自然科学基金杰出青年基金、国家自然科学基金重点基金等项目，在包括Chem、Acc. Chem. Res.、Nature Commun.、JACS、Angew. Chem.、Adv. Mater.、ES&T等SCI源学术期刊发表论文300多篇。

　　Science Bulletin是由中国科学院（CAS）和中国国家自然科学基金会（NSFC）共同创办的多学科综合类学术期刊，主要报道自然科学各学科基础理论和应用研究的最新研究动态，包括生命科学与医学、地球科学、物理学（力学、天文学）、化学、材料科学、工程科学以及自然科学各新兴学科和交叉学科领域的最新研究进展。